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1912年，袁世凯在京登上民国总统宝座。吕碧城凭借与袁的旧交，出任总统府机要秘书，后又担任参政一职。她雄心勃勃，欲一展政治抱负，但是黑暗的官场让她觉得心灰意冷。等到1915年袁世凯蓄谋称帝野心昭昭时，吕碧城毅然辞官离京南下，移居上海。

她与外商合办贸易，仅两三年间就积聚起可观财富。可见她不只是才学过人，同时也有非凡的经济头脑。同时加入由柳亚子创办的著名诗歌社团——南社，与汪精卫等人都有往来。1918年吕碧城前往美国就读哥伦比亚大学，攻读文学与美术，兼为上海《时报》特约记者，将她看到的美国种种情形发回中国，让中国人与她一起看世界。4年后学成归国。1926年吕碧城再度只身出国，漫游欧美，此次走的时间更长，达7年之久。她将自己的见闻写成《欧美漫游录》，先后连载于北京《顺天时报》和上海《半月》杂志。吕碧城两度周游世界，写了大量描述西方风土人情的诗词，脍炙人口，传诵一时。她的诗词造诣深厚，尤擅填词，字字珠玑，吟咏自如。传世著作有《吕碧城集》、《信芳集》、《晓珠词》、《雪绘词》、《香光小录》等。1928年，她参加了世界动物保护委员会，决计创办中国保护动物会，并在日内瓦断荤。1929年5月，她接受国际保护动物会邀请，赴维也纳参加大会，并盛装登台作了精彩绝伦的演讲，与会代表惊叹不已。在游历的过程中，她不管走到哪里，都特别注重自己的外表和言行。她认为自己在代表中国二万万女同胞，要让世人领略中国女性的风采。此后又她周游列国，宣讲动物保护的理念，成为这一组织中最出色的宣传员。1930年吕碧城正式皈依三宝，成为在家居士，法名曼智、宝莲。来揭秘吧据悉1943年1月24日，吕碧城在香港九龙孤独辞世，享年61岁。

遗命不留尸骨，火化成灰后，将骨灰和面为丸，投于南中国海。其诗曰：护首探花亦可哀，平生功绩忍重埋。匆匆说法谈经后，我到人间只此回。然也!与她交往的社会名士中，不乏才子和高官。但她在婚姻一事上，早期被弃的阴影一直困扰不散，再加上自恃清高，变得孤傲，始终觉得身边无可匹配之人，所以宁愿独身终老。

当友人问及她的婚姻，她回答说：生平可称许之男子不多。于是，吕碧城虽姿容优雅清丽，但终身未婚。